Великий князь Сергей Александрович был одним из инициаторов создания Императорского Православного Палестинского общества и до самой гибели был его Председателем. Он открыл в Палестине 8 подворий Русской Православной Церкви, 100 школ, где арабских детей обучали русскому языку и знакомили с Православием, построил в честь матери храм Марии Магдалины.

Сергей Александрович возглавлял и был попечителем около 90 обществ, комитетов и других организаций, вот лишь некоторые из низ: Московское архитектурное общество, Дамское попечительство о бедных в Москве, Московское филармоническое общество, Комитет по устройству при Московском университете Музея изящных искусств имени императора Александра III, Московское археологическое общество. Он состоял почетным членом Академии наук, Академии художеств, Общества художников исторической живописи, Московского и Петербургского университетов, Общества сельского хозяйства, Общества любителей естествознания, Русского музыкального общества, Археологического музея в Константинополе и Исторического музея в Москве, Московской духовной академии, Православного миссионерского общества, Отдела распространения духовно-нравственных книг.

Став в 1891 году генерал-губернатором Москвы он задался целью сделать город равным европейским столицам. Москва при нем стала образцовой: чистая, аккуратная брусчатка, городовые, выставленные в зоне видимости друг друга, все коммунальные службы работают идеально, порядок везде и во всем. При нем налажено электрическое освещение улиц — построена центральная городская электростанция, возведен ГУМ, отреставрированы башни Кремля, построено новое здание Консерватории; при нем по первопрестольной стал ходить первый трамвай, открылся первый общедоступный театр, а центр города был приведен в идеальный порядок.


Пятый сын царя-освободителя Александра II был убит так же как его августейший родитель — взрывом бомбы, брошенной членом террористической организации.

Это убийство было совершено 17 февраля н. ст. 1905 года в самом сердце Москвы — в Кремле, среди великих русских святынь. Священное место, которое Александр III называл алтарем России, обагрилось мученической царской кровью.

Сразу после взрыва супруга великого князя, будущая преподобномученица Елизавета, выбежала из дворца. С великим самообладанием она собрала по частям разорванное на куски тело мужа. Уцелели нательный крест и образки. Останки великого князя были положены в Алексеевской церкви Чудова монастыря в Кремле, у мощей святителя Алексия, митрополита Московского, одного из его любимых святых, много потрудившегося для объединения раздроблённой Руси.

На месте гибели великого князя был установлен памятник-крест. Символично, что на кресте были выбиты слова Спасителя: «Отче, отпусти им, не ведят бо, что творят» (Лк. 23, 34). Благодати этих слов приобщилась и великая княгиня Елизавета, «евангельски убийцу мужа своего простившая». Этими же словами она будет молиться за своих убийц, сброшенная ими в алапаевскую шахту.

После убийства Великого князя Сергея Александровича архимандрит Анастасий (Грибановски) сказал, что злодеи хотели запятнать Кремль царственной кровью, но лишь «создали новый опорный камень для любви к Отечеству», дали «Москве и всей России нового молитвенника».